Ông sinh tại Görlitz, Đức. Khi lên 10 tuổi Dehmelt được một học bổng để vào học trường trung học Berlinisches Gymnasium zum Grauen Kloster, một trường dạy tiếng Latinh ở Berlin. Sau khi tốt nghiệp năm 1940, ông tình nguyện nhập ngũ phục vụ trong binh chủng pháo binh phòng không của Quân đội Đức. Đơn vị ông được gửi sang Stalingrad, ông may mắn thoát khỏi cuộc bao vây của Hồng quân Liên Xô. Ít lâu sau ông trở về Đức và được đơn vị cho đi học Vật lý học ở Đại học Breslau (nay là Đại học Wrocław) năm 1943. Sau một năm học, ông trở lại đơn vị và bị quân Đồng minh bắt trong Trận Bulge.

Sau khi bị giam 1 năm trong một trại tù binh ở Pháp. Ông được Quân đội Hoa Kỳ phóng thích năm 1946. Dehmelt trở lại học Vật lý học ở Đại học Göttingen, và tự túc bằng cách sửa chữa cùng đổi chác các máy thu thanh cũ thời tiền chiến. Ông đậu bằng thạc sĩ năm 1948 và bằng tiến sĩ năm 1950, đều ở Đại học Göttingen. Sau đó ông được Đại học Duke mời làm nghiên cứu sinh sau tiến sĩ, và ông di cư sang Hoa Kỳ năm 1952.

Dehmelt trở thành giáo sư phụ tá ở Đại học Washington tại Seattle năm 1955, làm phó giáo sư năm 1958, và giáo sư năm 1961. Ông tiếp tục làm việc ở đại học này cho tới khi nghỉ hưu trong tháng 10 năm 2002.

Công trình nghiên cứu về kỹ thuật bẫy ion thực hiện ở Đại học Washington. Kỹ thuật này được sử dụng trong đo lường hệ số g chính xác cao[2] của electron.

Năm 1979 ông dẫn đầu một đội nghiên cứu đã lần đầu tiên chụp được hình ảnh một nguyên tử đơn độc.